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Supervisor: Prof. Dr. Gerhard Stock

Abstract:

Molecular dynamics simulations are an important method to understand fundamental processes of protein dynamics by providing a detailed spatiotemporal description in terms of Cartesian coordinates of each atom. This high-dimensional data poses challenges in extracting the relevant information. Therefore, dimensionality reduction methods are used to transform the essential information of a system into a low-dimensional representation that captures the most relevant dynamics. The resulting free energy landscapes allow for an easy understanding of the underlying physics as it helps to find pathways, state models, or transition states.

In this thesis, we investigate autoencoder methods for dimensionality reduction that go beyond well-established linear methods such as principal component analysis. These methods can recognize non-linear and, in parts, temporal relationships and furthermore enable generative modeling. To this end, we study the dynamics of the protein models Ala2, Aib9, and T4 lysozyme. Their different size and dynamical behavior place different demands on the architecture and mathematical formulation of the models. We find that these variations of the model architecture focus on different aspects of the free energy landscape of the systems. Moreover, we discuss various issues of the training process including the instability and the large number of parameters of the models. We show that the use of graph-based networks is advantageous for processing molecular dynamics data in autoencoders because a graph can be seen as a natural representation of a protein. Since the model knows about the protein structure when using a graph, this results in a better estimate of the free energy landscape and adds robustness to the model. Additionally, we follow a new direction by applying a model that incorporates temporal dependencies into the dimensionality reduction.

Supervisor: Jun.-Prof. Dr. Stefan Vogl

Abstract:

Seit Jahrzehnten beobachten wir im Universum Phänomene, die sich mit sichtbarer Materie allein nicht erklären lassen – zum Beispiel die Rotationsgeschwindigkeit von Materie in Spiralgalaxien, die Stärke von Gravitationslinseneffekten oder die Strukturen im kosmischen Mikrowellenhintergrund. Um diese Beobachtungen zu verstehen, nehmen wir an, dass es eine bislang unbekannte Form von Materie gibt: Dunkle Materie. Sie ist nicht direkt sichtbar, da sie nicht elektromagnetisch wechselwirkt, beeinflusst aber über ihre Gravitation die Entwicklung des gesamten Kosmos. Heute gehen wir davon aus, dass etwa 27 % der Energie- und Materiedichte des Universums aus Dunkler Materie bestehen – mehr als fünfmal so viel wie die bekannte, gewöhnliche Materie.

In dieser Masterarbeit untersuchen wir die Möglichkeit, dass Dunkle Materie sehr stark mit sich selbst wechselwirkt – so stark, dass im frühen, dichten Universum mehrere dieser Teilchen zu weniger, aber dafür energiereicheren Dunkle-Materie-Teilchen annihilieren. Da sich diese Teilchen im frühen Universum gegenseitig „auffressen“, nennt man diesen Kandidaten kannibalistische Dunkle Materie. Dieser „Kannibalismus“ bewirkt, dass sich die Dunkle Materie im frühen Universum nur langsam abkühlt und über längere Zeiträume hinweg eine höhere Temperatur und Beweglichkeit aufweist als andere Dunkle-Materie-Kandidaten, wodurch das Wachstum kleinerer Strukturen unterdrückt wird. Dadurch kann kannibalistische Dunkle Materie die beobachtete Unterdrückung kleiner Strukturen im Universum erklären – allerdings nur, wenn diese Unterdrückung im Rahmen der präzisen Beobachtungen des sogenannten Lyman-α-Walds bleibt. Der Lyman-α-Wald beschreibt eine Reihe von Absorptionslinien, die im Spektrum weit entfernter Quasare – sehr heller, aktiver Galaxienkerne – zu sehen sind. Bevor das Licht dieser Quasare die Erde erreicht, durchquert es Wasserstoffwolken im frühen Universum. Photonen mit genau der richtigen Energie werden dabei vom Wasserstoff absorbiert. Zusammen mit der Rotverschiebung der Photonen im expandierenden Universum liefern diese Beobachtungen eine Art 1D-Karte der Materieverteilung entlang der Sichtlinie und sind daher ein äußerst sensibles Werkzeug, um die Strukturbildung im frühen Universum zu untersuchen.

Durch den Vergleich der durch kannibalistische Dunkle Materie vorhergesagten Unterdrückung kleiner Strukturen mit den tatsächlichen Beobachtungen sowie unter Berücksichtigung der gesamten gemessenen Energiedichte der Dunklen Materie können wir den möglichen Parameterraum für kannibalistische Dunkle Materie deutlich einschränken. Wir finden strenge untere Grenzen für die Masse dieser Teilchen im Bereich von etwa 10 bis 100 keV je nach angenommener Stärke der Selbstkopplung.

Supervisor: PD Dr. Lukas Bruder

Abstract:

A large proportion of photochemical processes in organic molecules happen non-radiatively, hence, it is of particular interest to develop experimental techniques that enable their investigation. Photoelectron spectroscopy is well-suited for probing non-radiative transitions. However, to date, the majority of photoelectron spectroscopy is conducted in the gas phase. Thus, the influence of an environment on the molecular dynamics is not considered. Embedding the molecule in helium nanodroplets enables the investigation of interaction dynamics between the dopant and the droplet. Helium nanodroplets act as a weakly-perturbing testbed to investigate single molecules in the gas phase. In this work, time-resolved photoelectron experiments have been conducted with the organic molecules tetracene and the prototypical photoswitch azobenzene exploiting helium nanodroplet isolation. An increase of low kinetic energy photoelectron yield is observed for both systems upon photoexcitation that induces non-radiative transitions. Evaluation of the droplet size-dependent dynamics yields the conclusion that two processes are taking place. A superposition of helium evaporation and dopant ejection is causing the increase of low kinetic energy photoelectron yield upon excitation, due to fewer interactions with the helium environment. First measurements of utilizing the change in photoelectron signal of azobenzene-doped helium nanodroplets for wave packet interferometric measurements are feasible. Excitation spectra show broad features that can not be distinguished from the excitation laser spectrum. This points to the fact that with the chosen pump wavelength range oligomers are predominantly excited.

Betreuer: Prof. Dr. Frank Stienkemeier

Abstract:

Coherent multidimensional spectroscopy (CMDS) is a powerful ultrafast spectroscopic technique to study dynamics of matter with a high spectro-temporal resolution otherwise only accessible in disjunct experiments. Extending the method to weakly perturbed molecular and cluster species in the gas phase permits very high spectral resolution [1]. Previous experiments have revealed valuable insights such as the homogeneous line profile of chromophores solvated in nanoclusters [2]. However, in this case, the attainable resolution is limited by the acquisition time. To solve this problem, a rapid scanning method, developed by the Oglivie group in 2021 [3], is implemented and extended in this thesis to inter-pulse delays in the nanosecond range. This reduces the acquisition time by up to two orders of magnitude. In addition, optical delay tracking allows the correction of non-constant delay stage speeds and movements in the interferometer, which further improves the spectral resolution of phase-modulated wave packet interferometry experiments.

[1] L. Bruder et al., Nat. Commun. 9 4823 (2018).
[2] U. Bangert et al., Nat. Commun. 13 3350 (2022).
[3] D. Agathangelou et al., J. Chem. Phys. 155 094201 (2021).

Betreuer: Prof. Dr. Stefan Rotter

Abstract:

Das Ziel der Neurowissenschaften ist es, Eigenschaften und Wechselwirkungen von Neuronen zu beschreiben, um kognitive Fähigkeiten des Gehirns sowie Nervenkrankheiten und ihre Ursachen zu verstehen. Die Funktion des Gehirns beruht auf dem Zusammenspiel von Milliarden von Zellen mit unterschiedlichen Formen, Eigenschaften und Aufgaben. Die daraus resultierende Komplexität erschwert das Verständnis der zugrundeliegenden Mechanismen dramatisch. Es ergibt sich die Notwendigkeit, das charakteristische Verhalten der neuronalen Netzwerke des Gehirns im Rahmen mathematischer Modelle zu untersuchen und zu verstehen.

Meine Arbeit befasst sich hauptsächlich mit der Fähigkeit des Gehirns zu lernen. Wie werden Erinnerungen gespeichert und wie werden sie wieder vergessen? Eine transparente Beschreibung der Selbstorganisation des Gehirns, die nach allem was wir wissen dem Lernen zugrunde liegt, soll gefunden werden. Eine solche Beschreibung habe ich im Rahmen des “gerichteten Konfigurationsmodells” formuliert. Dieses Modell stammt aus der Graphen- und Netzwerktheorie und stellt eine anschauliche und angemessene Beschreibung der wichtigsten Bausteine des Gehirns, der Neuronen und Synapsen, dar. Diese werden als Knoten und Kanten, welche die begrenzten biologischen Ressourcen des Gehirn-Graphen darstellen, betrachtet. Nach einer strukturellen Störung durch Stimulation entstehen durch entropische Selbstorganisation der freigesetzten Ressourcen neue Konfigurationen des Graphen, diese stellen gelernte Engramme dar. In diesem Modell sind Engramme also nichts anderes als das strukturelle Gedächtnis des Gehirns.

Diese Selbstorganisation des Netzwerks „Gehirn“ wird mit Hilfe des Eigenwertspektrums seiner Adjazenzmatrix untersucht. Die wesentlichen Dynamiken und Informationen aus dem Netzwerk sollen herausgefiltert und die Dimension oder „Auflösung“ des Problems reduziert werden. Zu diesem Zweck wird eine Vergröberungsabbildung eingeführt und das Eigenwertspektrum der ursprünglichen Adjazenzmatrix wird mit dem der vergröberten Matrix verglichen. Es stellt sich heraus, dass die Anzahl und der Betrag essenzieller Eigenwerte mit der Anzahl und Intensität gelernter Engramme korreliert. Des Weiteren habe ich festgestellt, dass die Untersuchung der Dynamik eines sich selbstorganisierenden Netzwerks durch Betrachtung der zeitlichen Änderung der essenziellen Eigenwerte, welche mit Engrammen korrespondieren, möglich ist. Sowohl das Modell als auch die Methode der Untersuchung durch die Vergröberung und die Eigenwerte stellen somit vielversprechende Instrumente zu einem vertieften Verständnis des Lernprozesses dar.

Betreuer: Prof. Dr. Michael Thoss, Dr. Samuel Rudge

Abstract:

Die Untersuchung der elektrischen Eigenschaften von Nanosystemen ist eine wichtige Aufgabe der modernen Physik. Eine typische Konfiguration, mit der solche elektrischen Eigenschaften systematisch untersucht werden können, ist der Molekülkontakt, bei dem ein kleines Molekül oder eine Atomkette zwei makroskopische Elektroden verbindet. In derartigen Systemen ist die Wechselwirkung von elektronischen und Vibrationsfreiheitsgraden innerhalb des Moleküls, wie Molekülschwingungen und Schwerpunktsbewegung, elementar für eine realistische Beschreibung der Dynamik. Die Berücksichtigung solcher Elektron-Schwingungs-Kopplungen ist jedoch aus theoretischer Sicht eine anspruchsvolle Aufgabe, insbesondere in Regimen mit Schwingungsinstabilität, bei denen hochamplitudige Schwingungsbewegungen eine vollständig quantenmechanische Beschreibung der Vibrationsfreiheitsgrade rechnerisch aufwändig machen.

In dieser Arbeit untersuchen wir den Elektronentransport durch Molekülkontakte mit schwacher oder starker Elektron-Schwingungs-Kopplung unter Verwendung der Born-Markov-Mastergleichung und der semi-klassischen Theorie der elektronischen Reibung, mit der eine niederfrequente Schwingungsmode im Molekül beschrieben wird. Zunächst bestimmen wir, in welchen Parameterbereichen die semi-klassische Methode anwendbar ist mithilfe des wohl untersuchten Holstein-Modells, welches einen Molekülkontakt mit einem elektronischen Level und einer harmonischen Schwingungsmode umfasst. Es zeigt sich, dass der semi-klassische Ansatz akkurat ist, wenn die Eigenfrequenz der Schwingungsmode ausreichend klein gegenüber der Kopplung des Moleküls an die Elektroden ist.

Unter Verwendung der semi-klassischen Methode untersuchen wir eine Erweiterung des Holstein-Modells, das sogenannte Ein-Level-Zwei-Moden Modell, welches zusätzlich eine zweite, hochfrequente Schwingungsmode beinhaltet. Die hochfrequente Schwingungsmode wird zusammen mit der elektronischen Dynamik voll quantenmechanisch behandelt. Bei starker Elektron-Schwingungs-Kopplung der hochfrequenten Mode zeigt sich, dass die zusätzliche Mode eine deutlich stabilisierende Wirkung auf die niederfrequente Schwingungsmode ausübt. Die Stabilisierung basiert darauf, dass die Elektron-Schwingungs-Kopplung der hochfrequenten Mode signifikant größer als die der niederfrequenten Mode ist, was zu einer sehr ungleichmäßigen Verteilung der im Molekül dissipierten Energie führt, wobei eine Anregung der hochfrequenten Mode stark begünstigt ist. Mit zunehmender Spannung zwischen den Elektroden wird die Stabilisierung periodisch schwächer und stärker, da neue Kanäle des Elektronentransports durch den Molekülkontakt zugänglich werden, sodass eine negative differentielle Anregung der niederfrequenten Mode auftritt. Der in der Arbeit entdeckte Stabilisierungseffekt wurde zwischenzeitlich mithilfe der numerisch exakten Methode der hierarchischen Bewegungsgleichungen (HEOM) bestätigt [1].

[1] S. L. Rudge, C. Kaspar, R. L. Grether, S. Wolf, G. Stock, M. Thoss, J. Chem. Phys. 160, 184106 (2024).

Betreuer: Prof. Dr. Joachim Dzubiella

Abstract:

Biologische Zellen haben die Fähigkeit, zwischen internen Funktionszuständen in Abhängigkeit von der Dichte anderer Zellen in ihrer Umgebung zu schalten, was als “Quorum Sensing” bezeichnet wird. In dieser Arbeit untersuchen wir die Struktur und die Dynamik eines Modellsystems aus binären Kolloiden mit einem schaltbaren internen Freiheitsgrad in Gegenwart externer Potentiale. Die Kolloide in unserem Modell sind ideal, haben aber zwei mögliche diskrete Zustände, in denen sie unterschiedlich von dem externen Feld beeinflusst werden. Außerdem schalten die Kolloide zwischen diesen Zuständen zunächst mit konstanten, später mit von der lokalen Dichte in ihrer Umgebung abhängigen Raten. Wir untersuchen dieses Modell mit Simulationen der Brownschen Dynamik sowie mit einer theoretischen Beschreibung in Form von Reaktionsdiffusionsgleichungen. Wir finden zwei unabhängige Lösungen dieser Gleichungen, um das Kolloidverhalten zu beschreiben. Für konstante Schaltraten rekreieren wir Ergebnisse aus bestehenden Studien, z.B. ein effektives Potential im Bereich schneller Schaltraten. Für den Fall der lokalen Dichteabhängigkeit untersuchen wir zahlreiche Formen für die Abhängigkeitsfunktionen und quantifizieren den Einfluss ihrer Parameter. Eine sigmoidale Abhängigkeitsfunktion führt zu einem interessanten Struktureffekt in den Kolloiddichteprofilen, ein bemerkenswerter Befund, da von idealen Kolloiden nicht erwartet wird, dass sie ohne Wechselwirkungen strukturieren. Unser Modell ist in der Lage, tiefe Einblicke in den Quorum-Sensing-Signalprozess von Bakterien zu geben, insbesondere im Zusammenhang mit Biofilmbildung.

Betreuer: Prof. Dr. Stefan Dittmaier

Abstract:

s far as we know, there are four fundamental forces of nature: gravitational, electromagnetic, strong, and weak. Rooted in the principles of quantum field theory (QFT), the Standard Model of particle physics (SM) describes the elementary particles and their behavior under the fundamental forces, except for the gravitational force. Since the mid-20th century, numerous experiments conducted in laboratories worldwide have tested the predictions of the SM by performing high-accuracy measurements. These experiments have consistently yielded strong evidence to support the validity of the SM.

Since the discovery of the electron at the end of 19th century, many more elementary particles have been found. The last missing particle described by the SM, the Higgs boson, was finally discovered in 2012. Despite the success of the SM, there are some phenomena that cannot be explained within this model. For instance, it offers no clues about the origin of dark matter or dark energy. Moreover, it does not shed light upon the matter-antimatter asymmetry in the universe or the mechanism that gives mass to neutrinos. Additionally, almost 12 years after the discovery of the Higgs boson, physicists have yet to corroborate if all the couplings of the found Higgs boson align with the values expected from the SM Higgs boson or if it is part of a more comprehensive Higgs sector.

The third and subsequent runs of the LHC will significantly increase the statistics for Higgs boson processes. This will further improve the accuracy of important quantities, such as the coupling of the Higgs boson to the gauge bosons and the third generation of fermions. Moreover, the forthcoming measurements will allow us to study the couplings of the Higgs boson to other generations of fermions and to itself. These measurements are essential to determine the exact structure of the Higgs sector and might provide additional evidence leading to a more complete theory. To match the accuracy of these measurements and improve the corresponding predictions within the SM, it is imperative to derive higher-order corrections for the Higgs-boson decays. The calculation of higher-order corrections to the H → bb decay width, which is the dominant decay channel of the SM Higgs boson, contributes to improving the 1 precision of the total Higgs-boson decay width and, consequently, the precision of all other branching ratios.

The main objectives of this thesis were to compute the next-to-leading-order (NLO) Quantum Chromodynamics (QCD) and Electroweak (EW) corrections to the H → bb decay width in the on-shell renormalization scheme with massive bottom quarks, and the mixed nextto- next-to-leading order (NNLO) QCD×EW correction of order O(Nfαsα) in the on-shell scheme, where Nf stands for the number of fermion flavors. Additionally, the NLO corrections were converted from the on-shell to the modified minimal-subtraction (MS) scheme by applying a reparametrization in terms of a running Yukawa coupling based on the MS mass of the bottom quark.

For comparison purposes, the phase-space integration of the real NLO corrections in the OS scheme was evaluated using both the dipole subtraction method and, alternatively, the slicing method. The relative errors between the NLO corrections computed in this thesis and those obtained from the literature are below 0,0004% for the dipole subtraction method and below 0,09% for the slicing method. Furthermore, the Higgs tadpole contributions to the NLO corrections in the MS scheme were treated within three different tadpole schemes: the Gauge-Invariant Vacuum expectation value Scheme (GIVS), the Parameter Renormalized Tadpole Scheme (PRTS), and the Fleischer–Jegerlehner Tadpole Scheme (FJTS).

The differences between the NLO corrections obtained within these three tadpole schemes were thoroughly discussed, and the results in the PRTS were compared with those reported in the literature under the assumption of massless bottom quarks. The NNLO correction of O(Nfαsα) involves Feynman diagrams at order O(αsα) containing only subdiagrams with closed fermion loops and gluon exchange or radiation. It was found that this correction depends on the NLO QCD correction and the insertions of the one-loop and two-loop renormalization constants in the Hbb vertex at O(Nfα) and O(Nfαsα). Therefore, the renormalization constants for this correction were evaluated using the one-loop and two-loop self-energies of the gauge and Higgs bosons at O(Nfα) and O(Nfαsα), respectively. The NNLO correction to the decay width computed in this thesis is at the per-mille level.