Sebastian Hartweg erhält Förderung im Rahmen des Emmy Noether-Programms der DFG zum Aufbau einer Nachwuchsgruppe zur Erforschung von photokatlytischen Reaktionen mit XUV Elektronen-Ionen Koinzidenzspektroskopie.
Nicolai Gölz für seine Master-Arbeit „Rapid Scanning in High-Resolution Coherent Spectroscopy“
Betreuer: Prof. Dr. Frank Stienkemeier
Coherent multidimensional spectroscopy (CMDS) is a powerful ultrafast spectroscopic technique to study dynamics of matter with a high spectro-temporal resolution otherwise only accessible in disjunct experiments. Extending the method to weakly perturbed molecular and cluster species in the gas phase permits very high spectral resolution [1]. Previous experiments have revealed valuable insights such as the homogeneous line profile of chromophores solvated in nanoclusters [2]. However, in this case, the attainable resolution is limited by the acquisition time. To solve this problem, a rapid scanning method, developed by the Oglivie group in 2021 [3], is implemented and extended in this thesis to inter-pulse delays in the nanosecond range. This reduces the acquisition time by up to two orders of magnitude. In addition, optical delay tracking allows the correction of non-constant delay stage speeds and movements in the interferometer, which further improves the spectral resolution of phase-modulated wave packet interferometry experiments.
[1] L. Bruder et al., Nat. Commun. 9 4823 (2018).
[2] U. Bangert et al., Nat. Commun. 13 3350 (2022).
[3] D. Agathangelou et al., J. Chem. Phys. 155 094201 (2021).
Team unter Beteiligung der Universität Freiburg erzeugt niederenergetische Elektronen durch ultraviolettes Licht Freiburg, 26.05.2023
Solvatisierte Dielektronen sind unter Wissenschaftler*innen Gegenstand vieler Hypothesen, konnten aber bisher nie direkt beobachtet werden. Es handelt sich dabei um ein Elektronenpaar, das in Flüssigkeiten wie Wasser oder flüssigem Ammoniak gelöst ist. Dabei bildet sich in der Flüssigkeit ein Hohlraum, den die beiden Elektronen besetzen. Einem internationalen Forschungsteam um Dr. Sebastian Hartweg, ursprünglich am Synchrotron SOLEIL/Frankreich, inzwischen am Physikalischen Institut der Universität Freiburg, und Prof. Dr. Ruth Signorell von der ETH Zürich unter Beteiligung von Wissenschaftler*innen vom Synchrotron SOLEIL und der Auburn University (USA) ist nun gelungen, einen Bildungs- und Zerfallsprozesses des solvatisierten Dielektrons zu entdecken: In Experimenten am Synchrotron SOLEIL, unterstützt von quantenchemischen Berechnungen, fand das Team direkte Indizien für die Bildung dieser Elektronenpaare durch Anregung mit ultraviolettem Licht in winzigen Ammoniaktröpfchen, die ein einzelnes Natriumatom enthalten. Die Ergebnisse sind in der Zeitschrift Science erschienen.
Bilden sich Dielektronen durch Anregung mit ultraviolettem Licht in Ammoniaktröpfchen mit einem Natriumatom, dann hinterlassen sie ihre Spuren in einem ungewöhnlichen Prozess, den die Wissenschaftler*innen nun erstmals beobachten konnten. Dabei wandert eines der beiden Elektronen zu den Lösungmittelmolekülen in der Umgebung, während gleichzeitig das andere Elektron ausgestoßen wird. „Das Erstaunliche daran ist, dass ähnliche Prozesse bisher hauptsächlich bei deutlich höheren Anregungsenergien beobachtet wurden“, sagt Hartweg. Auf dieses zweite Elektron fokussierte sich das Team, weil es hierfür interessante Anwendungen geben könnte. Denn das ausgestoßene Elektron wird zum einen mit sehr niedriger kinetischer Energie erzeugt, es bewegt sich also sehr langsam. Zum anderen lässt sich diese Energie über das eingestrahlte UV-Licht, das den ganzen Prozess in Gang setzt, kontrollieren. Solvatisierte Dielektronen könnten somit als gute Quelle für niederenergetische Elektronen dienen.
Solche Elektronen können verschiedenste chemische Prozesse in Gang setzen. Diese spielen zum Beispiel eine Rolle in der Kaskade von Prozessen, die zu Strahlenschäden in biologischem Gewebe führen. Sie sind aber auch in der synthetischen Chemie wichtig, wo sie als effektive Reduktionsmittel dienen. Indem diese Elektronen nun gezielt mit variabler Energie erzeugen werden können, lassen sich die Mechanismen solcher chemischer Prozesse in Zukunft genauer untersuchen. Außerdem ließe sich die den Elektronen kontrolliert zur Verfügung gestellte Energie auch zur Steigerung der Effektivität von Reduktionsreaktionen nutzen. „Das sind interessante Ausblicke auf mögliche Anwendungen in der Zukunft“, sagt Hartweg. „Unsere Arbeit bietet dazu die Grundlage und trägt dazu bei, diese exotischen und noch immer rätselhaften solvatisierten Dielektronen etwas besser zu verstehen.“
Faktenübersicht:
Kontakt:
Hochschul- und Wissenschaftskommunikation
Universität Freiburg
Tel.: 0761/203-4302
E-Mail: kommunikation@zv.uni-freiburg.de
Emerging Investigator Award des Journal of Chemical Physics 2022 für Katrin Erath-Dulitz
Das Journal of Chemical Physics verleiht Katrin Erath-Dulitz für den wissenschaftlichen Artikel
„Spin-state-controlled chemi-ionization reactions between metastable helium atoms and ground-state lithium atoms„
einen von zwei Best Paper Awards. Der Fachartikel entstand im Rahmen der Forschungsarbeiten zur Dissertation von Tobias Sixt am Physikalischen Institut der Universität Freiburg, unter Anleitung von Katrin Erath-Dulitz (AG Prof. F. Stienkemeier), und ist Teil der Emerging Investigators Special Collection 2022, zu der aufstrebende Nachwuchswissenschaftler eingeladen wurden. In der preisgekrönten Arbeit verwenden die Autoren Laserstrahlung zur Präparation der Spinzustände der Atome. Auf diese Weise können sie die Geschwindigkeit chemischer Reaktionen zwischen Lithium- und angeregten Heliumatomen manipulieren. Die Fähigkeit, solche Reaktion gezielt zu steuern, ist ein entscheidender Schritt, um die beiden Atomsorten über lange Zeiträume einzufangen und anschließend für die Quantenwissenschaft wichtige physikalische Präzisionsmessungen durchzuführen. Seit September 2022 arbeitet Katrin Erath-Dulitz als Assistentprofessorin für Physik an der Universität Innsbruck.
Lukas Bruder, Markus Koch, Marcel Mudrich, Frank Stienkemeier
Ultrafast Dynamics in Helium Droplets
Part of the Topics in Applied Physics book series (TAP,volume 145, pp 447 – 511)
Freiburger Physiker entwickeln neues Spektroskopie-Verfahren
Freiburg, 08.10.2021
Einem Freiburger Forscherteam um Prof. Dr. Frank Stienkemeier und Dr. Lukas Bruder ist es gelungen, ein neues Messverfahren zur Untersuchung ultraschneller Prozesse in Materie zu entwickeln. Hierbei handelt es sich um Abläufe auf atomarer und molekularer Ebene, die innerhalb einer Milliardstel Sekunde (10-12 sec) ablaufen. Das neue Verfahren, das unterschiedliche Spektroskopie-Verfahren kombiniert, ermöglicht unter anderem neue Einblicke in die Energiestruktur in Materie und die Wahrscheinlichkeitsverteilung von Elektronen. Fundamentale molekulare Prozesse können nun laut der Forscher genauer verstanden werden. Die Ergebnisse der Forschung werden in dem Fachmagazin „Optica“ veröffentlicht und sollen vor allem weitere Entwicklungen beflügeln.
Untersuchung grundlegender Eigenschaften von Materie
Das Freiburger Team arbeitet seit mehreren Jahren an der Weiterentwicklung der ultraschnellen, kohärenten, mehrdimensionalen Spektroskopie. Vereinfacht gesagt wird bei der Spektroskopie die Absorption von Licht untersucht, um wichtige Eigenschaften von Materie zu untersuchen. Hierzu gehören besagte ultraschnelle Prozesse sowie kohärente Quantenphänomene und Wechselwirkungen zwischen Atomen und anderen nanoskopischen Teilchen. „Dies sind die grundlegenden Eigenschaften von Materie, die die Vorgänge in der Natur auf nanoskopischer Ebene treiben und diese Eigenschaften wollen wir durch unsere Experimente besser verstehen“, berichtet Stienkemeier.
Ein generelles Problem in der kohärenten, mehrdimensionalen Spektroskopie ist die Komplexität der Messdaten, welche eine klare Interpretation der experimentellen Ergebnisse oft erschwert bis unmöglich macht. Die Situation verbessert sich deutlich, wenn das Experiment mit der Nutzung beispielsweise eines Massenspektrometers kombiniert wird. „Dieses Vorgehen gibt uns die zusätzliche und sehr nützliche Information über die chemische Zusammensetzung des untersuchten Stoffes – ein großer Vorteil bei der Studie ultraschneller chemischer Reaktionen“, erläutert Bruder.
Vielzahl an Möglichkeiten
Vergleichbar dazu ist es den Freiburger Forschern nun gelungen, die kohärente, mehrdimensionale Spektroskopie mit der Photoelektronen- spektroskopie zu kombinieren. In diesem Verfahren wird der Stoff ionisiert und die Energie ausgelöster Elektronen gemessen. Dieses Vorgehen liefert Informationen über die Energiestruktur und die räumliche Wahrscheinlichkeitsverteilung der Elektronen (Orbitale) in der Materie. Kombiniert man die Photoelektronenspektroskopie mit Röntgenlichtquellen sind präzise Messungen mit atomarer Selektion möglich – das heißt, dass die Energieverteilung in einem Stoff mit extrem hoher bis hin zu atomarer Auflösung untersucht werden kann.
„Unser Ansatz eröffnet eine Vielzahl aufregender, neuer Entwicklungen“, erklärt Stienkemeier. „Das reicht von der Erweiterung unserer Methode zur simultanen energie- und winkelaufgelösten Elektronenmessung, bis hin zu Experimenten mit Röntgenstrahlung, um atomspezifische Informationen zu erhalten.“ Als weiterer Vorteil des Freiburger Ansatzes konnte die Sensitivität der kohärenten, mehrdimensionalen Spektroskopieexperimente um Größenordnungen verbessert werden. Das heißt, dass Signale, die zuvor einen Faktor von 200 kleiner als das Rauschen in der Messung waren, können nun nachgewiesen werden. „Die erhöhte Sensitivität ermöglicht es uns, sehr saubere Proben in Ultrahochvakuumexperimenten zu untersuchen und so fundamentale molekulare Prozesse genauer zu verstehen“, ergänzt Bruder.
Das Forschungsprojekt wurde im Rahmen der internationalen Graduiertenschule „CoCo“, die von der Deutschen Forschungsgemeinschaft eingerichtet wurde, sowie über dem Projekt „COCONIS“ vom Europäischen Forschungsrat (ERC) gefördert.
Originalpublikation:
Daniel Uhl, Ulrich Bangert, Lukas Bruder, and Frank Stienkemeier, „Coherent optical 2D photoelectron spectroscopy,“ Optica 8, 1316-1324 (2021)
Prinzip der entwickelten mehrdimensionalen Elektronenspektroskopie: Aus der gemessenen kinetischen Energieverteilung der Elektronen können selektive mehrdimensionale Frequenzspektren des untersuchten Stoffes extrahiert werden.
Kontakt:
Prof. Dr. Frank Stienkemeier
Physikalisches Institut
Albert-Ludwigs-Universität Freiburg
Tel.: 0761/203-7609
E-Mail: stienkemeier@uni-freiburg.de
Bastian Strauch
Hochschul- und Wissenschaftskommunikation
Albert-Ludwigs-Universität Freiburg
Tel.: 0761/203-4301
E-Mail: bastian.strauch@pr.uni-freiburg.de